棕刚玉

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安博电竞中国官方网站下载地址 兰大麻省理工清华《Acta Materialia》

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产品介绍

  刚玉(α-Al2O3)是一种高熔点材料,可用作结构陶瓷、耐火材料和催化剂载体。它是氧化铝多晶体的热力学稳定相,许多应用都依赖于它的高温稳定性和化学惰性。具有高烧结性和表面积的超细α-Al2O3 纳米粒子一直是陶瓷加工和催化领域所追求的目标,但其合成仍然具有挑战性。究其原因,低温合成往往会产生γ-和θ-Al2O3等析出相,而将其转化为α-Al2O3需要高温(~1100℃)来克服巨大的动力学障碍,这不可避免地会使粒度变粗。最近,人们通过机械化学方法或直接研磨粗α-Al2O3 粉末解决了这一难题,并成功制备出尺寸可调至 3.3 纳米的高纯度分散α-Al2O3 纳米粒子。它可直接实现致密纳米晶Al2O3 陶瓷的无压烧结,而且在用于费托合成的苛刻水热条件下(150 ℃ = 423 K),高表面积 α-Al2O3支持物的卓越稳定性也得到了证实。考虑到 Al2O3 的高熔点(Tm=2072 ℃ = 2345 K)和 α-Al2O3的相稳定性,后一种稳定性并非完全出乎意料。纳米形式的金属和陶瓷因其独特的性能而备受关注,但其稳定性却经常受到质疑。然而,人们认为在环境条件下,形状和尺寸的不稳定性会被抑制,尤其是对于熔点较高的难熔材料。

  与这一观点相反,来自兰州大学、清华大学和美国麻省理工学院的学者报告了 10 纳米以下刚玉(α-Al2O3)纳米颗粒在室温储存期间逐渐变粗的现象,这表明在令人惊讶的低温(绝对熔点的13%)条件下,表面扩散非常活跃。在室温下进行的原位透射电子显微镜机械变形证实了这种表面扩散,并显示出显著的高应变率科布尔假弹性。在高温粗化实验中发现了异常小的活化能和生长停滞现象,这表明除了纯粹的物理毛细作用外,还存在额外的化学驱动力。我们预计其他陶瓷材料也可能存在类似现象,这是超细纳米材料的质量控制、储存和应用需要考虑的一个重要因素。相关文章以“Evolving corundum nanoparticles at room temperature”标题发表在Acta Materialia。

  图 1. 烧结Al2O3 陶瓷的微观结构。(a)使用合成的 α-Al2O3 纳米粒子的部分烧结样品,加热至 1150 摄氏度,不保温(升温和冷却速度:5 ℃/min)。(b) 使用合成的 α-Al2O3纳米粒子的完全烧结样品,首先加热至 1100 ℃,不保温(升温速率:5 ℃ min-1),然后冷却至 975 ℃(冷却速率:10 ℃ min-1)并保温 40 小时(冷却速率:5 ℃ min-1)。(c) 使用covid-19 储存的 αAl2O3 纳米颗粒(室温下 730 天),通过加热至 1150 ℃ 不保温(升温和冷却速率:5 ℃ min- 1)。

  图 2. 室温下储存的 αAl2O3 纳米粒子的粗化。(a-c)原始 NP#1 的形态(a),以及酸蚀刻之前(b)和之后(c)储存 730 天的 NP#1 的形态。(d) 原始NP#1 和储存 730 天的 NP#1 的粒度分布。(e-g)原始 NP#2 的形态(e),以及酸蚀刻之前(f)和之后(g)储存 730 天的 NP#2 的形态。(h) 原始NP#2 和储存 730 天的 NP#2 的粒度分布(累积分数 f 与粒度 d)。(a)、(c)、(e) 和 (g) 的插图显示了相应的 α-Al2O3 纳米粒子的 HRTEM 图像(比例尺,2 纳米)。

  图 3. 各种制备的 αAl2O3 纳米粒子的室温粗化。NP#3至 NP#9 储存前后平均粒径 davg的比较。

  图 4. α-Al2O3纳米粒子的假弹性变形。(a) 加载前的初始约束。(b-g)加载(b-d)和卸载(e-g)时的动态形状演变。(h)卸载后的共形。左下方的红色箭头表示底部 W 尖相对于顶部 W 尖的移动方向。

  图 5. α-Al2O3纳米粒子的高温粗化动力学。(a) 100 ℃、150 ℃、200 ℃ 和 250 ℃ 下的平均粒径与退火时间的关系。(b) 在 600 ℃ 和 700 ℃ 下的平均粒径与退火时间的关系。

  总之,通过跟踪颗粒在环境条件下储存期间的形态和原位 TEM 变形实验,本研究证明了在 0.13Tm 的室温下,10 nm 以下 α-Al2O3 纳米颗粒的表面扩散活跃得令人惊讶。高应变率 Coble 伪弹性表明,在其他宏观尺度的大外部刺激下,形态演化也是可能的。高温退火实验表明,粗化动力学中存在生长停滞、微弱的温度依赖性和生长机制的转变。这些观察结果与水种的表面吸附/解吸和表面弛豫有关,并得到了 TGA 和 DRIFT 结果的支持。最后,本研究结果指出了 10 纳米以下 α-Al2O3 纳米粒子的 生命 特征,这种特征既可以在工程应用中发挥有益作用,也可能因粉末储存不当而降解并失去活性,从而产生不利影响。(文:SSC)


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